Zagallo, un duro y talentoso extremo izquierdo, jugó en el equipo que ganó el primer Mundial de Brasil en 1958 y mantuvo su puesto en el equipo que revalidó el título cuatro años después, en Chile.

En 1970, entrenó a una selección brasileña en la que jugaban figuras de la talla de Pelé, Jairzinho, Rivellino y Tostao, y que muchos consideran la mejor selección de todos los tiempos. Ganaron la tercera Copa Mundial de Brasil en México.

Zagallo se convirtió así en la primera persona en ganar un Mundial como jugador y como entrenador.

Más tarde, fue segundo entrenador de Carlos Alberto Parreira cuando Brasil ganó su cuarto título en 1994 en Estados Unidos.

Los aficionados brasileños le adoraban por su personalidad idiosincrásica y su nacionalismo sin complejos. Le gustaba decir que había nacido con la victoria a cuestas y rara vez se avergonzaba de desafiar a quienes decían que sus equipos eran demasiado defensivos.

Uno de sus arrebatos más famosos se produjo después de que Brasil ganara la Copa América en Bolivia en 1997. Su equipo no era favorito, pero cuando sonó el pitazo final, un emocionado Zagallo, con la cara enrojecida por el aire enrarecido de La Paz, gritó a las cámaras de televisión: ‘¡Van a tener que aguantarme!‘.

La frase sigue siendo repetida con frecuencia por brasileños de toda condición que celebran la reivindicación.

Zagallo también era conocido por ser muy supersticioso y creía que el número 13 le traía suerte. Le gustaba acuñar frases que contuvieran 13 letras, se casó el día 13 del mes e incluso una vez bromeó con que se retiraría del fútbol a las 13:00 del 13 de julio de 2013.